Non-catalytic $O_2$ evolution by $[(OH_2)(Clterpy)Mn({mu}-O)_2Mn(Clterpy)(OH_2)]^{3+}$ (Clterpy = 4'-chloro-2,2':6',2-terpyridine) adsorbed on mica with $Ce^{IV}$ oxidant

Yamazaki, Hirosato; Nagata, Toshi; Yagi, Masayuki

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자료유형: 학술저널

저자정보: Yamazaki, Hirosato (Faculty of Education and Center for Transdisciplinary Research, Niigata University) Nagata, Toshi (Institute for Molecular Science) Yagi, Masayuki (Faculty of Education and Center for Transdisciplinary Research, Niigata University)

저널정보: 한국광과학회 Photochemical & photobiological sciences : an international journal Photochemical & photobiological sciences : an international journal 제8권 제2호

발행연도: 2009.1

수록면: 204 - 209 (6page)

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It was earlier reported that $[(OH_2)(terpy)Mn({\mu}-O)_2Mn(terpy)(OH_2)]^{3+}$ (terpy = 2,2':6',2"-terpyridine) (1) adsorbed on layer compounds catalyzes water oxidation to $O_2$ (J. Am. Chem. Soc., 2004, 126, 8084). The derivative with 4'-chloro-2,2':6',2"-terpyridine (Clterpy), $[(OH_2)(Clterpy)Mn({\mu}-O)_2Mn(Clterpy)(OH_2)](NO_3)_3\;(2(NO_3)_3)$ was synthesized and characterized by UV-visible absorption spectroscopic and magnetic susceptibility measurements. 2 is instable in aqueous solution at room temperature, but the stability of 2 in solution significantly increased at $5^{\circ}C$. The reaction of a 2-mica adsorbate with $Ce^{IV}$ in water produced a significant amount of $O_2$, although the reaction of 2 with $Ce^{IV}$ in a homogenous solution did not. However, the maximum turnover number (TN = 0.52) of 2 on the mica adsorbate was less than unity, indicating the non-catalytic $O_2$ evolution by 2 on mica in contrast to the cooperative catalysis by 1 on mica with TN = 15. The kinetic analysis showed that $O_2$ evolution follows first order kinetics with respect to 2 adsorbed on mica, with the first-order rate constant given to be $6.8{\times}10^{-5}\;s{-1}$. The first order kinetics can be explained by $O_2$ evolution involved in the unimolecular decomposition of 2 adsorbed on mica, which might be ascribed to the destabilized higher oxidation state of 2 due to the electron-withdrawing chloro-substitution.

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Yamazaki, Hirosato

소속기관 Faculty of Education and Center for Transdisciplinary Research, Niigata University

주요연구분야 자연과학 > 물리학

논문수 2 이용수 1

Nagata, Toshi

소속기관 Research Center for Molecular-scale Nanoscience, Institute for Molecular Science [IMS], National Ins

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Yagi, Masayuki

소속기관 Faculty of Education and Center for Transdisciplinary Research, Niigata University

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