본 연구에서는 나노크기의 강화재가 포함된 나노복합재의 구조변화에 따른 기계적거동 및 열전도특성 변화를 분자동역학을 이용하여 해석하였다. 수 나노미터에서 수십 나노미터 크기의 나노입자를 강화재로 포함하는 나노복합재는 나노입자의 높은 표면적으로 인하여 마이크로/매크로 강화재를 포함한 복합재에 비하여 강화된 물성을 갖는다. 동시에 나노입자의 크기로 인하여 나노복합재의 유효물성이 변하는 크기효과를 보인다. 기계적 거동 및 열전도 거동에서 나타나는 나노입자의 크기효과를 규명하기 위해서 분자동역학 해석을 수행하였으며, 다중입자모델을 적용한 멀티스케일 해석 기법을 제안하였다. 본 연구에서 사용된 나노복합재는 열경화성 고분자재료와 구형의 나노입자로 구성되어 있다. 열경화성 고분자재료의 고유 물성을 발현하는 중요한 구조적 특성은 고분자사슬 사이에 존재하는 가교결합이다. 따라서 분자동역학 해석을 이용하여 열경화성 고분자재료에 대한 연구를 수행하는데 있어서 가교결합을 고려하는 것이 중요하다. 본 연구에서는 가교결합을 모사하기 위해서 두 종류의 가교기법을 이용하였다. 다양한 분자동역학 해석에서 많이 사용되고 있는 근접가교기법과 본 연구를 통해 제안된 대표분자모델 기법을 이용하였다. 제안된 대표분자모델 기법은 가교결합을 효율적으로 모사할 수 있으며, 나노입자의 크기효과 등 원하는 변수와 특성 변화에 대한 상관관계를 규명할 수 있도록 가교구조 및 가교율을 인위적으로 제한하는 것이 가능하다는 이점을 가지고 있다. 열경화성 고분자재료의 기계적 특성 및 열전도특성은 가교율, 강화재의 크기, 수분 등에 의하여 복합적으로 결정된다. 나노복합재의 기지재료로 사용된 에폭시의 가교율에 따른 기계적특성과 열전도특성을 분자동역학 해석을 통하여 확인하였다. 고분자사슬의 가교결합으로 인해 고분자재료의 기계적 특성 및 열전도특성이 강화되는 것을 확인하였다. 나노복합재료에서 강화재의 크기는 유효물성을 결정하는 중요한 변수 중에 하나이다. 강화재의 크기효과를 규명하기 위해서 고정된 체적분율에서 나노입자의 크기가 다른 복합재를 구성하여 물성을 측정했다. 강화재 주변에 높은 밀도를 가지는 유효계면의 형성을 원자밀도 분석을 통하여 증명했다. 유효계면으로 인하여 나노복합재의 기계적특성을 강화되며, 입자의 크기가 작아질수록 강화효과가 증가되는 것을 규명했다. 그러나 나노복합재의 열전도특성은 유효계면의 물성 강화효과뿐만 아니라 Kapitza 열저항효과가 복합적으로 작용하여 결정된다. 나노복합재에서 Kapitza 계면의 두께는 나노입자의 크기와 무관하게 일정하게 유지되기 때문에 나노입자의 크기가 작아질수록 Kapitza 열저항효과가 증가하는 것을 확인했다. 반지름 9Å 이하의 나노입자를 포함한 나노복합재는 Kapitza 열저항효과가 극대화되어 고전도성 나노입자에 의한 열전도 강화효과를 상쇄하여, 나노복합재의 열전도계수가 순수한 고분자기지의 열전도계수보다 낮아진다. Kapitza 열저항효과는 나노입자의 크기가 커지면서 완화되어 반지름이 9Å 이상이 되면 나노입자의 강화효과가 발현된다. 본 연구를 통해 수 나노미터 크기의 나노입자를 포함한 나노복합재의 열전도계수가 강화재의 크기에 따라 증가하는 것은 증명했다. 또한 열전도특성에서 나타나는 크기효과를 모사할 수 있도록 유효계면과 Kapitza 계면을 고려한 멀티스케일 해석 모델을 정립했다. 제안됨 모델은 추가의 분자동역학 해석 없이 나노강화재의 크기효과를 연속체 기반에서 효율적으로 예측할 수 있다. 나노입자의 크기효과는 인장하중에 의한 재료의 구조변화에도 영향을 미친다. 반지름이 7, 10Å의 서로 다른 크기의 나노입자를 포함한 나노복합재의 일축 인장 변형에 따른 고분자사슬의 구조적변화 및 나노복합재의 유효열전도 변화를 분자동역학 해석으로 확인했다. 작은 입자를 포함한 나노복합재는 인장 변형동안 입자의 영향을 받지 않고, 순수한 고분자재료와 비슷한 거동을 보인다. 그러나 입자의 크기가 증가하면 인장에 의한 고분자사슬의 결정화현상이 저하되어, 인장 변형에 의한 열전도특성의 강화현상이 약화된다. 즉, 나노복합재에 포함된 강화재가 탄성영역에서는 열전도특성을 향상시키지만, 소성변형이 발생하는 경우에는 오히려 고분자재료의 열전도특성에 부정적인 영향을 미치는 것을 확인했다. 나노복합재 및 고분자재료는 제작환경, 사용과정에서 수분과 열에 노출됨에 따라 재료에서 흡습현상이 발생한다. 수분이 포함되는 경우, 재료의 물성이 변화하고 이는 고분자재료의 내구성에 영향을 미친다. 본 연구는 나노복합재에 흡습현상이 발생했을 때, 수분의 이동 및 분포를 분석하고, 수분에 의한 기계적 물성 및 열전도특성의 변화를 규명했다. 수분이 포함되는 경우 고분자재료의 고분자재료의 기계적 특성이 저하된다. 특히, 나노복합재의 계면에 존재하는 수분으로 인하여 유효계면의 형성이 저하되고, 이와 같은 구조적 변화는 나노복합재의 물성을 크게 저하한다. 반면 수분이 포함되는 경우 고분자재료의 열전도특성이 증가한다. 뿐만 아니라 계면에 존재하는 수분은 기지재료와 강화재 사이에 수소결합을 형성함으로써 Kapitza 열저항효과를 완화하는 것을 확인하였다. 반면, 유효계면의 형성 저하현상은 유효계면으로 인한 열전도 강화현상을 상쇄한다. 이와 같은 수분에 의한 유효계면 및 Kapitza 계면의 특성 변화로 인하여 나노복합재에서 나타나는 나노입자의 크기효과가 완화되는 것을 확인했다.

In this thesis, mechanical and thermal behaviors of nanocomposites induced by reinforcing nanofillers have been analyzed in atomic level. As the size of fillers decrease to nanometer scale, its surface to volume ratio increases exponentially. The high surface to volume ratio of nanofillers induces the advance in nanocomposite properties. The size effect is one of the most important characteristics in nanocomposites. To verify the size effect of nanofillers on mechanical and thermal transport properties, molecular dynamics simulation considering the size effect of nanofillers has been performed. For the description of the size effect in continuum level, multi-scale bridging method using multi inclusion model has been developed. Nanocomposites used in this study consist of epoxy matrix; which is thermoset polymer. The important feature of thermoset polymer is cross-linking between epoxy and curing agent. To mimic the cross-linking, two different cross-linking methods have been considered. One is the close contact method which has been widely used in molecular dynamics. The other is representative molecular model which has been developed in this study. The proposed representative molecular model can describe and adjust the cross-linking efficiently. Mechanical and thermal transport properties of thermoset polymer are determined by several characteristics; the cross-linking ratio, the size of filler, and water absorption ratio. The properties increase as the cross-linking ratio increases. The size of fillers is also one of the most important variables which determine the properties. At the same volume fraction of filler, the mechanical property of nanocomposites increases due to the positive effect of effective interphase as the filler becomes smaller. On the other hand, thermal conductivity of nanocomposites decreases as the filler becomes smaller. Thermal conductivity is affected not only by the effective interphase but also by the Kapitza interface. The densified effective interphase has positive effect on thermal conductivity but Kapitza resistance has negative effect on thermal conductivity. Kapitza resistance effect increases as the filler becomes smaller because the thickness of Kapitza interface remains constant regardless of filler size. When the radius of filler is smaller than 9A, thermal conductivity of nanocomposites is even smaller than that of epoxy due to the maximized Kapitza resistance effect. When the uniaxial loading applied to the polymeric materials, the chains are crystallized and the thermal transport property improves. Adding nanofillers affects the crystallization of polymer chains under mechanical loading. To verify the effect of filler size on the crystllization, nanocomposites with the different sized fillers whose radii are 7 and 10 A are prepared. And the structural changes and the thermal conductivity changes according to uniaxial tensile loading have been verified. As a result, we have proved that the smaller filler does not affect the crystallization of polymer chains, but the larger one interrupts the crystallization of polymer chains. Moisture included in polymeric materials degrades the mechanical properties. In nanocomposites, moisture interrupts the formation of the effective interphase. That is, the degradation of mechanical properties of nanocomposites becomes larger than that of neat polymer as reinforcing effect of effective interphase is weakened. On the other hand, moisture enhances the thermal conductivity by forming the additional hydrogen bonding between the atoms. In nanocomposites, weakened effective interphase has negative effect on thermal conductivity. But, the hydrogen bonding at interface relieves Kapitza resistance. These conflicting works of moisture show the size effect of nanocompsites on thermal conductivity.