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논문 기본 정보
- 자료유형
- 학위논문
- 저자정보
- 지도교수
- 박경원
- 발행연도
- 2018
- 저작권
- 숭실대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.
이용수23
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연료전지는 수소연료의 산화(hydrogen oxidation reaction: HOR)가 발생하는 산화극과 산소의 환원(oxygen reduction reaction: ORR)이 발생하는 환원극의 전기화학 반응을 통해 전기에너지를 발생한다. 산소환원반응이 발생하는 환원극의 반응속도는 산화극의 반응속도에 비교하여 느린 반응특성을 보이며, 연료전지의 전체 반응속도를 제한한다. 따라서 산소극의 촉매 사용은 필수적이며, 현재 단일 물질로써 가장 우수한 활성을 보이는 백금촉매가 가장 널리 사용되고 있다. 그러나 백금 촉매는 높은 가격과 CO, S에 의한 피독현상 발생으로 인하여 연료전지 상용화에 걸림돌이 되고 있다. 따라서 이를 개선하기 위해 촉매 제조비용을 절감하며 내구성 향상을 목표로 비귀금속계 촉매 개발이 연구되고 있다. 현재 이종원소가 도핑된 탄소 기반의 비귀금속 촉매 후보군에서 높은 ORR 활성을 구현하고 있으나, 이에 전구체로 사용되는 전이금속 화합물 또한 고가의 가연성 화학제품이다. 따라서 고가의 백금촉매 대체연구를 위한 목적에 맞게, 가연성 화합물의 사용량을 감소하여 저가의 고성능 촉매 연구의 필요성이 대두된다. 따라서 본 연구에서는 전이금속 화합물의 의존도를 낮추기 위하여, 값이 싸고 풍부한 아미노산의 일종인 아르기닌을 전구체로 활용하였다. 아르기닌은 20가지 아미노산 중 질소 비율이 가장 높은 물질이므로, 이를 질소와 탄소의 전구체로 사용하여 높은 수준의 질소 도핑 효과를 얻을 수 있다. 이를 통해 전극촉매의 제조비용을 절감하는 동시에 높은 ORR활성을 구현할 수 있었다. 전이금속 거대고리 화합물 중, 비교적 저렴한 철 프탈로시안(Iron-Phthalocyanine)을 철 도핑 전구체로 활용하였다. 연료전지 시스템 특성상 연료와 부산물의 이동이 용이한 구조를 위해 템플레이트 합성법을 시도하였다. SBA-15 실리카 템플레이트를 이용하여 다공성 구조의 Fe/N/C촉매를 합성하였다. 특히, 질소도핑을 통해 탄소의 표면을 개질하여 전극 촉매의 활성을 구현하였다. 합성된 촉매는 산성조건에서 2.45 mA cm-2의 비활성 값(specific activity)과 0.8 V(vs. RHE)의 반파전위 값(half-wave potential)을 나타내었으며, 이는 상용 백금촉매와 견주어 볼 수 있는 높은 촉매활성이다. 또한, 4전자 반응에 가까운 3.9 전자 반응 경로를 나타내며 7.2%의 낮은 부생성물을 나타내었다. 결과적으로 값이 저렴하고 풍부한 아르기닌을 이용하여 이종원소가 도핑된 탄소 촉매를 합성하였고, 이를 산성 조건의 연료전지의 환원극 촉매로서 가능성을 확인하였다.
목차
국문초록 ⅵ영문초록 ⅷ제 1 장 서론 11.1 연구배경 및 목적 11.2 연료전지 21.2.1 연료전지 21.2.2 고분자 전해질 연료전지 31.3 비귀금속 촉매 61.3.1 비귀금속 촉매 61.3.2 질소 도핑 71.3.3 질소 도핑 전구체로서 아르기닌(Arginine)의 활용 9제 2 장 실험방법 102.1 다공성 탄소 나노 구조 합성 102.2 구조 분석 132.3 전기화학 특성 분석 15제 3 장 결과 및 고찰 173.1 구조적 특성 173.2 전기화학적 특성 38제 4 장 결론 52참고문헌 54
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