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논문 기본 정보

자료유형
학위논문
저자정보

권용목 (경북대학교, 경북대학교 대학원)

지도교수
김재창.
발행연도
2019
저작권
경북대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

이용수4

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이 논문의 연구 히스토리 (5)

2019

Development of regenerable lithium silicate-based dry sorbents for CO2 capture at high temperatures : 고온에서 CO2 포집을 위한 재생 가능한 리튬실리케이트-기반 흡수제 개발
권용목 응용화학공학부 2019.01 학위논문

2018

고온에서 CO₂ 포집을 위한 소듐-리튬실리케이트 기반 건식흡수제 개발
권용목 ,  채호진 ,  조민선 외 4명 한국에너지기후변화학회 학술대회 2018.11 학술대회자료

2016

흡수/재생 속도가 향상된 고온용 리튬실리케이트 기반 CO₂ 건식흡수제
권용목 ,  이승용 ,  채호진 외 4명 한국에너지기후변화학회 학술대회 2016.11 학술대회자료

2015

고온에서 CO₂ 포집을 위해 강도가 우수한 리튬실리케이트 기반 흡수제
권용목 ,  채호진 ,  황병욱 외 8명 한국에너지기후변화학회 학술대회 2015.11 학술대회자료
고온에서 CO2 포집을 위한 재생성이 우수한 Li4SiO4 기반 흡수제
권용목 ,  박명곤 ,  조성빈 외 7명 한국에너지기후변화학회 학술대회 2015.06 학술대회자료

초록· 키워드

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고온에서 CO2 포집을 위한 리튬실리케이트 기반 흡수제의 흡수/재생과정에서의 반응경로를 규명하였으며, 구형의 형상과
내마모성을 가진 흡수제 합성을 위해 분무건조 조건을 확립하 였다. 전통적인 리튬실리케이트 흡수제 (LS2)는 Li2CO3와 SiO2 를 (2:1) 물리적 혼합법으로 합성하여 순수한 Li4SiO4을 얻을 수 있다. LS2 흡수제는 첫 주기에서 230 mg CO2/g sorbent의 높은 흡수능을 보였으나, 연속실험 동안 급격히 흡수력이 감소하는 단점을 보였다. 이에 본 연구에서는 Li와 Si의 몰비를 조절하여 Li4SiO4 이외 Li2SiO3가 공존하는 흡수제를 개발하였다.
Li2SiO3은 이론적으로 CO2와 반응할 수 있다 (Li2SiO3 + CO2 ? Li2CO3 + SiO2). 하지만 Li2SiO3은 특별한 조건 (< 250 °C)에서 CO2 와 반응한다고 보고된 바 있으면, 본 연구 반응조건 (흡수: 550 °C, 재생: 700 °C)에서도 Li2SiO3의 흡수/재생 반응을 통해 CO2와 반응하지 않는다는 것을 확인하였다. 비록, Li2SiO3가 CO2 반응에서 참여하지는 않았지만, 고온에서의 소성과정 동안 Li4SiO4 의 입자성장을 억제 및 연속실험 동안의 흡수제의 응집을 방지하는 역할을
하였다. 이러한 효과로 인해 LDX1.8 흡수제는 250 mg CO2/g sorbent의 높은 CO2 흡수능과 연속실험 동안 초기 흡수력을 유지하였다.
또한, Si 전구체로서 소듐실리케이트를 사용하여 소튬 기반 리튬실리케이트 흡수제 (LONS2)는 기존 리튬실리케이트 (LS2) 흡수제의 반응경로(Li4SiO4 + CO2 ? Li2SiO3 + Li2CO3) 뿐만 아니라 새로운 반응경로 (2Li3NaSiO4 + 2CO2 ? 2Na2CO3 + Li2SiO3 + Li2CO3)을 보였다. 이와 같이 확인된 반응경로부터 2몰의 Na2CO3와 1몰의 Li2SiO3 및 Li2CO3을 물리적으로 혼합하여 700 °C에서 소성하여 새로운 구조인 Li3NaSiO4 가생성되는 것을확인하였다. LONS2 흡수제는 약 230 mg CO2/g sorbent의 높은 흡수능과 LS2 흡수제에 비해 빠른 흡수속도 및 우수한 장기안정성을 보였다. 무엇보다 LONS2 흡수제는 기존 리튬실리케이트 흡수제(LS2) 보다 리튬소비가 적으면서 비슷한 성능을 보였다.
이러한 연구결과들을 기반으로, 실제 CO2 포집 공정에 적용하기위해 분무 건조기를 사용하여 흡수제를 합성하였다. 분무 건조를 위해 슬러리의 점도: 2000~6000 cP, 볼 밀링 시간: 30분, 분무 건조기 입구온도: 260~290 °C, 출구온도: 130~150 °C, 슬러리 투입속도: 20~50 rpm으로 확립하였다. 분무 건조한 흡수제 (P48A5S)는 약 60~130 ㎛의 평균입자를 가진 완벽한 구형의 형상을 구현하는데 성공하였다. 또한 분무 건조한 흡수제는 구형의 형상도 중요하지만 유동층에 적용하기 위해서는 내마모도 역시 중요하게 작용한다. 그 결과, P48A5S 흡수제의 연속실험 동안 약 200 mg CO2/g sorbent의 흡수능과 8.6의 우수한 내마모도 (AI)을 보였다. 이와 같이 확립된 분무건조 조건을 기반으로 다양한 리튬실리케이트 기반흡수제 (P47S, P48S, P49S, P50S, P51S, P52S)들을 성형하였으며, 이들 흡수제들은 우수한 내마모도 (AI: >10 %)을 보였다. 이러한 연구결과를 통해 우리는 실제 CO2 공정에 적용 가능성이 있는 고온용리튬실리케이트기반 흡수제를개발하였다.
#CO2capture #lithium silicate #Li4SiO4 #Li2SiO3 #Li3NaSiO4 #spray drying

목차

I. INTRODUCTION 1
II. LITERATURE SURVEY 4
2-1. Greenhouse effect 4
2-1-1. Greenhouse gas 5
2-1-2. Global Warming Potential 6
2-2. CO2 capture 7
2-2-1. CO2 capture technology 7
2-2-1-1. Post-combustion capture 9
2-2-1-2. Pre-combustion capture systems 9
2-2-1-3. Oxy-fuel combustion capture systems 10
2-2-2. Solid sorbents 11
2-2-2-1. Alkali metal-based solid sorbents 11
2-2-2-2. Alkaline earth metal-based solid sorbents 12
2-2-2-3. Amines and other solid sorbents 13
2-2-3. Dry sorption process 15
2-2-3-1. Fixed-bed process 16
2-2-3-2. Fluidized-bed process 17
2-2-3-3. Multi-stage energy exchange type process 19
III. EXPERIMENTAL SECTION 21
3-1. Preparation of lithium silicate-based sorbent 21
3-1-1. Physical mixing method 23
3-1-2. Mixing method 25
3-1-3. Spray drying method 27
3-2. Calculation of CO2 capture capacity 29
3-3. Apparatus and Procedure 30
3-4. Characterization of the sorbent 33
IV. RESULTS AND DISCUSSION 34
4-1. Characterization of conventional lithium silicate (LS2) sorbent for CO2 capture at high temperatures 34
4-1-1. CO2 capture performance of LS2 sorbent 34
4-1-2. Structural analysis of LS2 sorbent by XRD 36
4-1-3. SEM analysis of physical characteristic of LS2 sorbents 38
4-2. Effect of Li2SiO3 phase in lithium silicate-based sorbents on CO2 capture at high temperatures 40
4-2-1. Evaluation of characteristics lithium silicate-based sorbents with different Li:Si molar ratios 40
4-2-2. SEM analysis of physical characteristic of LDX sorbents 43
4-2-3. Effect of reaction and calcination temperatures on LDX 2 sorbent 45
4-2-4. Comparison of CO2 capture capacity and regeneration ability of LDX sorbents 47
4-2-5. SEM analysis of physical characteristics of LS2 sand LDX1.8 sorbent after regeneration 50
4-2-6. Structural analysis of LDX sorbents 52
4-2-7. Effect of Li4SiO4 and Li2SiO3 phases on the CO2 capture performance of LDX sorbents 54
4-2-8. Characterization of the LDX sorbents 58
4-2-9. Effect of Li2SiO3 on the performance of the sorbents 60
4-2-10. Structural analysis of lithium meta-silicate the sorbent 62
4-2-11. CO2 capture capacities of the various lithium silicate-based sorbents 64
4-3. Novel sodium-based lithium silicate sorbent for CO2 capture at high temperature 67
4-3-1. Structural analysis of sodium-based lithium silicate sorbents 67
4-3-2. CO2 capture capacities of sodium-based lithium silicate sorbents 70
4-3-3. CO2 sorption and regeneration properties of sodium-based lithium silicate sorbents 74
4-3-4. Preparation and characterization of the Li3NaSiO4based product 77
4-3-5. Regeneration ability of LONS sorbents and Li3NaSiO4 based product 82
4-4. Synthesis of Li4SiO4-based sorbent with excellent attrition resistance for CO2 capture via a spray-drying technique 84
4-4-1. Fabrication of lithium silicate-based sorbent by spray drying 84
4-4-2. Preparation of slurry for spray drying 87
4-4-3. Shape and surface analysis of the lithium silicate-based sorbents prepared by spray drying 89
4-4-4. Physical properties and CO2 capture capacity of the sorbent 91
4-4-5. Structural analysis and long-term stability of P48A5S sorbent 96
4-4-6. Preparation of various lithium silicate-based sorbent using a spray drying 99
V. CONCLUSION 103
VI. REFERENCE 106

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