수계 유기 레독스 흐름전지 성능 향상 :Improvement of Performance of Aqueous Organic Redox Flow Battery

이원미

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자료유형: 학위논문

저자정보: 이원미 (서울과학기술대학교, 서울과학기술대학교 대학원)

지도교수: 권용재

발행연도: 2018

저작권: 서울과학기술대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

이용수12

이 논문의 연구 히스토리 (4)

2019

안트라퀴논과 템포 활물질 기반 수계 유기 레독스 흐름 전지에서의 멤브레인 효과

이원미 , 권용재 화학공학 2019.01 학술저널

염화암모늄 전해질에 포함된 퀴논 레독스 활물질 조합을 이용한 수계 레독스 흐름 전지 성능 평가

이원미 , 정건용 , 권용재 화학공학 2019.01 학술저널

2018

수계 유기 레독스 흐름전지 성능 향상

이원미 신에너지공학과 2018.01 학위논문

메틸렌블루와 바나듐을 활물질로 활용한 수계 유기 레독스 흐름 전지의 성능 평가

이원미 , 권용재 화학공학 2018.01 학술저널

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에너지 저장 시스템 (ESS) 중 하나인 레독스 플로우 배터리 (RFB) 는 신재생에너지의 중요성이 증가하고 있고, 이에 따라 에너지 저장 시스템에 저장해두는 것이 필요하기 때문에 많은 연구자들에 의해 연구되어왔다. 금속 물질이 우수한 전기화학적 특성을 가지고 있고, 이에 따라 레독스 흐름 전지의 활물질로 쓰이기에 적합하기 때문에 금속을 사용한 레독스 흐름 전지가 지금까지는 많이 개발되어왔다. 금속은 수계 전해질에 대해 높은 용해도를 가지고 있으며, (예를 들어, 바나듐은 황산 전해질에 대해 1.8 M까지 녹는다.) 우수한 레독스 반응성을 가지고 있다. 금속을 기반으로 한 레독스 흐름 전지 중에서도 바나듐의 경우 네 개의 산화 상태를 가지고 있기 때문에 다른 활물질 조합을 사용했을 때보다 활물질이 넘어가는 현상인 cross-over 현상을 막아줄 수 있고, 이에 따라 바나듐을 활물질로 활용한 바나듐 레독스 흐름 전지 (VRFB) 가 가장 유망한 RFB였다. 그러나, 여전히 해결해야할 문제점이 있다. 한 가지 문제점은 바나듐의 레독스 반응이 느리다는 점이다. 이에 따라 텅스텐 산화질화물 촉매를 사용하여 바나듐의 레독스 반응 속도를 증가시키는 연구를 진행하였다. 또 다른 문제점은 바나듐의 높은 가격이다. 따라서, 바나듐 대신 철을 한쪽 활물질로 사용하고 cross-over를 방지해주면서도 가격이 기존 Nafion 멤브레인보다 저렴한 PBI 멤브레인을 사용하는 연구도 진행하였다.
하지만, 금속 대신 유기 물질을 활물질로 활용한 레독스 흐름 전지로의 전환이 필수적으로 필요해지고 있다. 그 이유는 요즈음의 바나듐 가격이 예전보다도 더 증가하고 있는 추세이기 때문에 이러한 금속을 활용한 레독스 흐름 전지를 상업적으로 사용하는 데에는 가격적인 측면에서 어려워질 전망이기 때문이다. 이에 따라, 금속 물질보다 가격이 저렴한 유기 물질을 활물질로 활용하려는 연구가 진행 중에 있다. 여기서 수행한 첫 번째 유기 물질 조합은 alloxazine과 ferrocyanide를 알칼리 전해질을 기반으로 사용한 조합이다. 셀전압 값은 1.13 V로 나타나며, 여기서는 alloxazine의 레독스 반응이 반응 율속 단계이기 때문에 이 반응 속도를 증가시키고자 카르복실기가 도핑된 카본 나노튜브 (CA-CNT)를 음극 촉매로 사용하였다. 두 번째로 사용한 조합은 안트라퀴논과 요오드를 중성 전해질을 기반으로 사용한 조합이다. 중성 전해질을 사용하였기 때문에 좀 더 친환경적인 방향으로 접근하였다. 하지만, 중성 전해질에 대한 안트라퀴논의 용해도가 낮으며 (~0.3 M), 요오드의 경우 부반응이 일어나기 때문에 안정성 측면에서 문제점이 있다. 이러한 문제점을 극복하고자, 안트라퀴논의 용해도에 대해서는 에틸렌 글리콜을 사용함으로써 0.8 M까지 용해도를 증가시켰으며, 요오드의 부반응을 억제하기 위해서는 PVP를 첨가제로 사용함으로써 억제시킬 수 있었다.

Redox flow battery (RFB) which is one of the energy storage system (ESS) has been developed from many researchers because importance of renewable energy is increasing and it has to be stored in ESS. So far, many groups have developed metal-based redox flow battery because metals have good electrochemical properties as active materials for RFB. Metals have high solubility in aqueous electrolytes (for example, vanadium is soluble in sulfuric acid around 1.8 M) and good redox reactivity. Among metal-based RFB, vanadium redox flow battery (VRFB) was the most promising RFB because vanadium has four different oxidation states, leading to less cross-over than other active materials. However, there are some problems. One problem is slow redox reaction of vanadium. Therefore, we adopted the tungsten oxynitride catalyst to enhance the reactivity of vanadium redox reaction. Another problem is high cost of vanadium. Therefore, we replaced vanadium with iron in one side and used cheaper membrane (PBI membrane) to reduce the cost and enhance the performance of FeVRFB.
However, it is becoming necessary that metal-based RFB has to be changed to organic-based RFB. Because these days, cost of vanadium is more becoming higher than before. Therefore, metal-based RFB can not become commercial because of cost. To replace metal-based RFB, organic materials were studied. First, alloxazine and ferrocyanide were used in alkaline supporting electrolyte. The open circuit voltage (OCV) was 1.13 V and we adopted carboxylic acid doped carbon nanotube (CA-CNT) catalyst as negative electrode to enhance the redox reactivity of alloxazine redox reaction which was rate determining step. Second, anthraquinone and iodine were used in neutral supporting electrolyte. It is more eco-friendly because supporting electrolyte was neutral. However, solubility of anthraquinone in neutral solution was low (~0.3 M) and the stability of iodine was not good because of side reaction. To overcome these problems, ethylene glycol (EG) and polyvinylpyrrolidone (PVP) were used as additives, leading to higher solubility of anthraquinone (~0.8 M) and no or less side reaction of iodine.

#Redox Flow Battery

1. Instruction 1
2. Theoretical Considerations 6
2.1 Vanadium redox flow battery 6
2.2 Iron-vanadium redox flow battery 8
2.3 Alkaline organic redox flow battery using alloxazine and ferrocyanide 9
2.4 Neutral organic redox flow battery using anthraquinone and iodine 11
3. Experimental apparatus and experimental method 13
3.1 Mesoporous tungsten oxynitride as electrocatalyst for promoting redox reactions of vanadium redox couple and performance of vanadium redox flow battery 13
3.2 Iron-vanadium redox flow batteries with polybenzimidazole (PBI) membranes: high coulomb efficiency and low capacity loss 15
3.3 Effect of Carboxylic Acid Doped Carbon Nanotube Catalyst on the Performance of Aqueous Organic Redox Flow Battery Using the Modified Alloxazine and Ferrocyanide Redox Couples 16
3.4 Performance evaluation of aqueous organic redox flow battery using anthraquinone-2,7-disulfonic acid disodium salt and potassium iodide redox couple 20
4. Experiment results and discussion 22
4.1 Mesoporous tungsten oxynitride as electrocatalyst for promoting redox reactions of vanadium redox couple and performance of vanadium redox flow battery 22
4.2 Iron-vanadium redox flow batteries with polybenzimidazole (PBI) membranes: high coulomb efficiency and low capacity loss 33
4.3 Effect of Carboxylic Acid Doped Carbon Nanotube Catalyst on the Performance of Aqueous Organic Redox Flow Battery Using the Modified Alloxazine and Ferrocyanide Redox Couples 39
4.4 Performance evaluation of aqueous organic redox flow battery using anthraquinone-2,7-disulfonic acid disodium salt and potassium iodide redox couple 50
5. Conclusion 59
5.1. Vanadium redox flow battery 59
5.2. Iron-vanadium redox flow battery 60
5.3. Alkaline organic redox flow battery using alloxazine and ferrocyanide 60
5.4. Neutral organic redox flow battery using anthraquinone and iodine 61
References 62
Abstract 73
Acknowledgments 77

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