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논문 기본 정보

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학위논문
저자정보

김범규 (순천향대학교, 순천향대학교 대학원)

지도교수
박병기
발행연도
2019
저작권
순천향대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

이용수7

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이 논문의 연구 히스토리 (7)

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사용후핵연료를 재활용하기 위한 파이로공정은 유용한 자원을 회수하고 방사성독성을 감소시켜 사용후핵연료를 최종적으로 안전하게 관리하기 위하여 개발되었다. 파이로공정에서 발생하는 고준위폐기물인 폐용융염은 악티나이드의 높은 농도와 열등으로 인하여 고준위폐기물로 분류된다. 때문에 폐용융염에 포함된 위험요소들을 정화하고 제거해야 한다. 최종 고준위폐기물인 오염물질이 제거 될 수 있다면 중간 수준의 폐기물로 사용후핵연료의 관리 기간은 급격히 단축이 가능할 것이다.
폐용융염 정화 목적을 기반으로 액체 비스무스 음극을 활용하는 공정에 근거하여 용융염 내 비스무스 이온은 희토류 또는 악티나이드와 공존 시 희토류-비스무스 또는 악티나이드-비스무스의 이종금속합금에 대한 형성 가능성이 높으며 이종금속합금의 형성과 두 금속의 동시환원을 모니터링 하는 것은 폐용융염 정화 공정관리 및 명확한 규명을 위해 매우 중요하다. 본 연구는 안정한 전기적 신호의 정보를 제공해 주는 불활성 전극을 사용하여 실시간 정보전달이 가능한 전기화학 측정을 통해 연구를 수행하였다.

1. 연구결과 온도 723K부터 873K까지 LiCl-KCl 용융염내 희토류(La, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy 그리고 Ho)에 대해 전기화학반응을 측정하여산화/환원에 대한 거동과 환원전위, 환원전위를 통한 활동도계수 그리고 확산계수를 도출하였다. 그리고 희토류(La, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm Lu)와 비스무스 이온의 이종금속합금에 대한 환원전위가 약 ?1.3~-1.4V(vs Ag/AgCl 1wt% )에서 측정되어 ?0.6V의 전위에 대한 차이를 확인하였다.
2. 온도 773K에서 LiCl-KCl 용융염내 악티나이드(우라늄)와 비스무스 이온의 이종금속합금에 대한 환원전위가 약 ?1.15(vs Ag/AgCl 1wt% )임을 확인하여 희토류와 우라늄에 대한 환원전위는 독립적으로 차이가 남을 알수 있다.
3. 텅스텐전극에 이종금속합금 La-Bi와 Nd-Bi의 환원전위를 인가하여 동시환원을 수행한 결과 용융염 하단부에 이종금속합금과 비스무스금속이 환원되었으며 U-Bi 이종금속합금의 전위?1.15V로 환원을 수행한 결과 U3Bi4 이종금속합금이 환원됨을 확인하였다.
이종금속합금의 형성과 동시환원이 가능함을 보이므로 폐용융염에 포함된 오염원 제거가 가능할 것으로 예상되며 이를 통한 용융염 정화 공정의 가능성을 확인하였다. 실험실 규모의 실험결과를 기반으로 이종금속합금 회수공정을 제안해 봄으로써 새로운 공정은 용융염 정화공정으로 활용가치가 충분할 것으로 판단한다.

목차

제1장 서론 1
1.1. 사용후핵연료와 파이로공정 1
1.2. 폐용융염 정화기술 7
1.2.1. 액체금속-용융염 추출 7
1.2.2. 환원추출과 이종금속합금 형성 10
1.2.3. 고체금속 전극 14
1.3. 연구배경 15
1.4. 연구목적 17
1.5. 논문구성 19
제2장 연구 방법 20
2.1. 개요 20
2.2. 연구 실험 21
2.2.1. 실험장치 21
2.2.2. 실험시약 및 제원 27
2.2.3. 전기화학 측정법 29
2.2.3.1. 순환전류전압법(Cyclic Voltammetry, CV) 29
2.2.3.2. 구형파전압전류법(Square Wave Voltammetry, SWV) 30
2.2.3.3. 개방회로전위차법 (Open Circuit chrono-Potentiometry, OCP) 30
2.3. 데이터 분석 31
2.3.1. 형식전위 31
2.3.2. 활동도계수 32
2.3.3. 확산계수 32
2.3.4. 피크탐색 33
2.4. Test matrix 33
제3장 LiCl-KCl 용융염에서 희토류 금속의 전기화학적 특성 분석 39
3.1. LiCl-KCl-BiCl3 39
3.2. LiCl-KCl-RECl3 42
3.2.1. 희토류 금속 이온의 전극반응 특성 42
3.2.1.1. 란타넘 (Lanthanum, La) 42
3.2.1.2. 세륨 (Cerium, Ce) 46
3.2.1.3. 프라세오디뮴 (Praseodymium, Pr) 49
3.2.1.4. 네오디뮴 (Neodymium: Nd) 52
3.2.1.5. 사마륨 (Samarium: Sm) 55
3.2.1.6. 유로퓸 (Europium: Eu) 58
3.2.1.7. 가돌리늄 (Gadolinium: Gd) 60
3.2.1.8. 터븀 (Terbium: Tb) 63
3.2.1.9. 디스프로슘 (Dysprsium, Dy) 66
3.2.1.10. 홀뮴 (Holmium: Ho) 69
3.2.2. 희토류 금속 이온의 전극반응 특성 비교 72
3.2.2.1. 형식전위(E0) 72
3.2.2.2. 활동도계수와 확산계수 75
3.2.3. 요약 78
3.3. LiCl-KCl+RECl3+BiCl3 79
3.3.1. 전극 반응 특성 79
3.3.1.1. 란타넘 (Lanthanum, La) 79
3.3.1.2. 세륨 (Cerium, Ce) 92
3.3.1.3. 프라세오디뮴 (Praseodymium, Pr) 97
3.3.1.4. 네오디뮴 (Neodymium: Nd) 102
3.3.1.5. 사마륨 (Samarium: Sm) 107
3.3.1.6. 유로퓸 (Europium: Eu) 112
3.3.1.7. 가돌리늄 (Gadolinium: Gd) 115
3.3.1.8. 터븀 (Terbium: Tb) 120
3.3.1.9. 디스프로슘 (Dysprsium, Dy) 125
3.3.1.10. 홀뮴 (Holmium: Ho) 131
3.3.1.11. 어븀 (Erbium: Er) 135
3.3.1.12. 툴륨 (Thulium: Tm) 139
3.3.1.13. 루테튬 (Lutetium: Lu) 143
3.3.2. 다성분계 (La, Eu)에서 전극 반응 특성 148
3.3.3. 요약 152
제4장 LiCl-KCl 용융염에서 우라늄 이온의 전기화학적 특성분석 156
4.1. LiCl-KCl-UCl3 156
4.2. LiCl-KCl-UCl3-BiCl3 159
4.3. 요약 173
제5장 LiCl-KCl 용융염에서 동시환원 특성분석 175
5.1. LiCl-KCl-LaCl3-BiCl3 175
5.2. LiCl-KCl-NdCl3-BiCl3 181
5.3. LiCl-KCl-UCl3-BiCl3 186
제6장 결론 및 제언 188
제7장 참고문헌 191

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