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논문 기본 정보
- 자료유형
- 학위논문
- 저자정보
- 지도교수
- 이기현
- 발행연도
- 2020
- 저작권
- 연세대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.
이용수31
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이가철(Fe(II))의 산화반응은 자연환경에서 철의 생물학적 가용성, 이동성을 저해하며, 다양한 철수산화물을 생성하여 주변의 유기 및 무기 물질의 물리화학적 거동을 좌우하는 중요한 생지화학적 반응이다. 대부분의 화학반응 속도는 온도가 낮을수록 느려지는 것이 일반적이나, 최근 동결이 일어나는 영하의 온도에서 일부 화학반응이 상온조건보다 빠르게 일어나는 현상이 보고되었다. 이러한 현상의 주원인은 얼음이 형성되는 과정에서 수용액 내 용질들이 얼음결정에 포함되지 못하고 유사액체층(liquid-like layer)에 농축되어 용질의 농도가 증가하는 ‘동결농축효과’ (freeze concentration effect)로 알려져 있다. 본 연구에서는 일반적인 상온조건의 경우 Fe(II) 산화반응이 매우 느리게 일어나는 산성조건에서 동결에 의한 Fe(II) 산화 반응속도의 변화와 반응에 영향을 미치는 인자에 대해 조사하였다.
동결조건에서 Fe(II) 산화반응 실험은 ?20℃의 항온수조에서 진행되었으며, 동일한 반응용액으로 상온(22.0 ± 0.9℃)에서 대조실험을 수행하였다. 배경용액의 조성에 따른 산성조건(pH 2.0 ? 4.5)에서 Fe(II) 산화반응의 동결효과를 확인하기 위해 무기산(HCl, H2SO4 or HNO3) 혹은 완충용액(CH3COOH or DEPP)을 사용하여 각각 pH≤3.5 혹은 pH=4.5에서 실험하였다. 초기 Fe(II) 농도는 50 μM이며, 반응시간에 따라 채취한 용액시료에 대하여 pH, 총 용존철 및 용존 Fe(II)의 농도를 측정하고, 고체생성물에 대한 SEM, TEM 분석을 수행하였다. 실험결과, 다양한 배경용액 중 HNO3과 아세트산 수용액의 동결조건에서만 유의미한 Fe(II) 산화반응이 관찰되었다. HNO3 수용액의 경우 HNO3 농도가 높을수록 Fe(II) 산화반응이 촉진되는 경향을 보였으며, 반응 120시간 후 0.3 mM의 HNO3 수용액(pH 3.5)에서 초기농도 대비 10 %, 10mM 조건(pH 2.0)에서는 39 %의 Fe(II) 농도가 각각 감소되었으며, 산화된 Fe(III)는 용존상태로 존재하였다. 반면에, HNO3 수용액의 상온조건에서는 반응 120시간까지 5 % (2.5 μM) 미만의 Fe(II)가 감소하여 Fe(II) 농도의 변화가 크게 나타나지 않았다. pH 4.5의 아세트산 수용액에서도 상온조건에서 Fe(II) 농도의 감소가 5% 미만으로 Fe(II) 산화반응이 미미한 것에 비해, 동결조건에서는 반응 120 시간동안 다양한 아세트산 농도조건(0.25 ? 10 mM)에서 모두 80 % 이상의 Fe(II) 농도감소를 보였다. 아세트산 농도 10 μM ? 1 mM 범위에서는 아세트산의 농도가 높을수록 동결조건에서 Fe(II) 산화가 촉진되었고, 1 ? 10 mM 범위에서는 아세트산의 농도가 낮을수록 Fe(II) 산화반응이 촉진되는 경향을 보였다.
본 연구를 통해 아세트산과 같은 유기산이 공존하는 결빙조건의 환경에서 Fe(II)의 산화반응은 상온조건과 현저하게 다른 속도로 진행되어 상온조건과는 상이한 반응기작의 가능성을 제시하였다. 본 연구결과는 Fe(II)을 포함한 전이금속의 순환 과정 및 빙권에서 일어날 수 있는 얼음 내 지화학반응에 대한 후속연구에 중요한 기초자료를 제공한다.
동결조건에서 Fe(II) 산화반응 실험은 ?20℃의 항온수조에서 진행되었으며, 동일한 반응용액으로 상온(22.0 ± 0.9℃)에서 대조실험을 수행하였다. 배경용액의 조성에 따른 산성조건(pH 2.0 ? 4.5)에서 Fe(II) 산화반응의 동결효과를 확인하기 위해 무기산(HCl, H2SO4 or HNO3) 혹은 완충용액(CH3COOH or DEPP)을 사용하여 각각 pH≤3.5 혹은 pH=4.5에서 실험하였다. 초기 Fe(II) 농도는 50 μM이며, 반응시간에 따라 채취한 용액시료에 대하여 pH, 총 용존철 및 용존 Fe(II)의 농도를 측정하고, 고체생성물에 대한 SEM, TEM 분석을 수행하였다. 실험결과, 다양한 배경용액 중 HNO3과 아세트산 수용액의 동결조건에서만 유의미한 Fe(II) 산화반응이 관찰되었다. HNO3 수용액의 경우 HNO3 농도가 높을수록 Fe(II) 산화반응이 촉진되는 경향을 보였으며, 반응 120시간 후 0.3 mM의 HNO3 수용액(pH 3.5)에서 초기농도 대비 10 %, 10mM 조건(pH 2.0)에서는 39 %의 Fe(II) 농도가 각각 감소되었으며, 산화된 Fe(III)는 용존상태로 존재하였다. 반면에, HNO3 수용액의 상온조건에서는 반응 120시간까지 5 % (2.5 μM) 미만의 Fe(II)가 감소하여 Fe(II) 농도의 변화가 크게 나타나지 않았다. pH 4.5의 아세트산 수용액에서도 상온조건에서 Fe(II) 농도의 감소가 5% 미만으로 Fe(II) 산화반응이 미미한 것에 비해, 동결조건에서는 반응 120 시간동안 다양한 아세트산 농도조건(0.25 ? 10 mM)에서 모두 80 % 이상의 Fe(II) 농도감소를 보였다. 아세트산 농도 10 μM ? 1 mM 범위에서는 아세트산의 농도가 높을수록 동결조건에서 Fe(II) 산화가 촉진되었고, 1 ? 10 mM 범위에서는 아세트산의 농도가 낮을수록 Fe(II) 산화반응이 촉진되는 경향을 보였다.
본 연구를 통해 아세트산과 같은 유기산이 공존하는 결빙조건의 환경에서 Fe(II)의 산화반응은 상온조건과 현저하게 다른 속도로 진행되어 상온조건과는 상이한 반응기작의 가능성을 제시하였다. 본 연구결과는 Fe(II)을 포함한 전이금속의 순환 과정 및 빙권에서 일어날 수 있는 얼음 내 지화학반응에 대한 후속연구에 중요한 기초자료를 제공한다.
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