2단 열분해 공정을 활용한 폐플라스틱 열분해 : 고부가가치 화학물질과 저염소 열분해 오일 생산 :Pyrolysis of Plastic Waste using Two-stage Pyrolysis Process: Production of Value-added Chemicals and Pyrolysis Oil with Low Level of Chlorine

박기범

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자료유형: 학위논문

저자정보: 박기범 (서울시립대학교, 서울시립대학교 일반대학원)

지도교수: 김주식

발행연도: 2023

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이 논문의 연구 히스토리 (2)

2023

2단 열분해 공정을 활용한 폐플라스틱 열분해 : 고부가가치 화학물질과 저염소 열분해 오일 생산

박기범 에너지환경시스템공학과 2023.01 학위논문

2017

PVC를 포함한 플라스틱의 열분해에서 낮은 Cl의 농도를 가지는 열분해 오일 생산에 관한 연구

박기범 , 오승진 , Guzelciftci Begum 외 4명 대한환경공학회 학술발표논문집 2017.11 학술대회자료

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인구 증가와 더불어 산업 발전에 따라 플라스틱의 수요는 매년 꾸준히 증가하고 있으며, 이에 따라 폐플라스틱 발생량도 급격히 증가하고 있다. 하지만, 폐플라스틱의 처리량은 생산량에 미치지 못해 버려지거나 매립되는 양이 매년 증가하고 있다. 현재 모든 국가는 플라스틱을 종류별로 회수하여 재처리공정을 통해 플라스틱 원료를 제조하는 기계적 재활용에 의존하고 있다. 재활용률의 재고를 위해서는 기계적 재활용과 더불어 새로운 기술이 도입되어야 하는데, 최근에 화학적 재활용 방법이 주목받고 있다. 화학적 재활용에는 열분해, 가스화, 용매분해 등이 있는데, 열분해는 산소가 없는 조건에서 시료를 열적으로 분해하여 고체 물질인 촤, 액체 물질인 오일, 기체 물질인 열분해 가스를 생산하는 기술로, 유용한 화학물질을 얻을 수 있을 뿐만 아니라 반응 조건의 조절을 통해 환경 오염물질을 줄일 수 있는 친환경적인 기술이다.
본 연구는 플라스틱의 열분해를 통해 고부가 화학물질을 생산하고, 열분해 생성물의 염소 함량 저감하는 것을 목적으로 하였다. 위 두 가지 목표를 달성하기 위해 오거 (auger) 반응기와 유동층 반응기가 직렬로 결합된 2단 열분해 장치를 이용하였다. 연구는 크게 네 부분으로 구성되었는데, 첫 번째 연구에서는 TG-FTIR을 이용하여 다양한 플라스틱의 열분해 특성을 알아보았다. 두 번째 연구는 사용량이 많은 개별 플라스틱의 열분해 특성을 알아보는 것이었다. 플라스틱 종류 중 가장 많이 사용되는 플라스틱인 LDPE, PP, PS를 각각 열분해하여 플라스틱 종류별 열분해 특성을 알아보았다, 세 번째 연구는 PVC가 포함된 혼합플라스틱에서 저염소 열분해 오일을 만드는 것이었다. 생성물 내의 염소를 제거하기 위해 두 가지 방법을 시도하였는데, 오거 반응기를 300 °C로 유지하여 dehydrochlorination을 유도하고 염소가 제거된 플라스틱 잔류물을 유동층 반응기에서 열분해하여 저염소 함유 열분해 오일을 만드는 것과 유동층 반응기 후단에 설치된 핫필터에 CaO를 충진하여 HCl을 흡수하는 방법을 사용하였다. 네 번째 연구는 실제 폐플라스틱의 열분해 특성을 알아보는 것이었다. 앞선 연구의 결과를 바탕으로 반응기 온도와 염소 제거 방법을 적용하여 실제 폐비닐로부터 고부가가치 화학물질 및 저염소 함유 오일을 생산하는 연구를 진행하였다.
본 연구는 플라스틱 재활용 방법으로 열분해를 사용하였을 때, 고부가 화학물질인 에틸렌, 프로필렌, BTEX 등으로 전환하여 석유 기반 화학물질을 대체할 수 있음을 확인하였다. 또한, 폐플라스틱 열분해의 가장 중요한 이슈 중 하나인 생성물 내의 염소 함량을 줄이는 연구를 진행하여 현재 사용되고 있는 석유 화학 공정에 열분해 생성물을 직접 투입하는 가능성을 타진하였다. 본 연구 결과는 아직 명확한 선도 주자가 없는 폐플라스틱 열분해 산업에 다양한 연구 결과를 제공하여 관련 산업의 발전에 이바지할 수 있을 것으로 기대된다.

Coupled with population growth and industrial development, plastic demand has increased annually. And, for that reason, the quantity of generated plastic waste become bigger. However, plastic waste management technologies hardly deal with the increase in waste plastic accumulation, and the amount of plastic which is discarded or landfilled is increasing annually. Global plastic recycling industry highly rely to mechanical recycling. To boost recycling rate of plastic waste, a new treatment technology needs to be adapted. Recently, chemical recycling is getting attention as solution to solve this problem. Chemical recycling is divided into pyrolysis, gasification, solvolysis, and hydrogenation. Pyrolysis is the technology which can converts feed material into smaller hydrocarbons under high temperature and inert atmosphere. It is stated as an environmental technology because it can control contaminants by adjusting reaction condition.
In this study, pyrolysis of plastic was conducted to produce value-added chemicals and low level of chlorine containing oil. To purse the aims, two-stage pyrolysis process, an auger reactor and a fluidized bed reactor are connected directly, was applied. The study is mainly constituted by four parts. At the first part, TG-FTIR was used to investigate the pyrolysis characteristic of each plastic. The new method was invented to simulate fast pyrolysis condition. At the second part, pyrolysis of individual plastic was conducted. On the basis of demand, LDPE, PP, and PS were chosen as a representative plastic to figure out the pyrolysis characteristic. At the third part, pyrolysis of mixed plastic containing PVC was conducted to produce low chlorine containing oil. To reduce chlorine, two methods were applied. One is to induce dehydrochlorination reaction by elevating temperature ~300 °C in the auger reactor. The other is to absorb produced HCl by CaO. At the last part, pyrolysis of municipal plastic waste was conducted. According to the results in previous research, production of value-added chemicals and chlorine deficient oil from pyrolysis of municipal plastic waste by controlling reactors temperatures and applying chlorine removal method.
In this study, we confirmed that pyrolysis could convert waste plastic into value-added chemicals (ethylene, propylene, BTEX) which can substitute fossil-based petrochemicals. Also, we conducted research on reducing chlorine content in pyrolysis product to solve one of the main hurdles in waste plastic pyrolysis. We expect that result of the study could provide sufficient data to plastic pyrolysis industry, and we hope this research contributes to development of the field.

#폐플라스틱 #열분해 #PVC #염소 #열분해 오일 #올레핀 #BTEX

1. 연구배경과 목적 1
1.1. 연구배경 1
1.2. 연구목표 4
2. 서론 8
2.1. 폐플라스틱 발생 현황 8
2.2. 폐플라스틱 처리 방법 11
2.2.1. 기계적 재활용 (Mechanical Recycling) 13
2.2.2. 화학적 재활용 (Chemical Recycling) 15
2.2.3. 에너지 회수 (Energy Recovery) 19
2.2.4. 매립 (Landfill) 20
2.2.5. 대한민국의 폐플라스틱 처리 현황 21
2.3. 플라스틱 열분해 메커니즘 23
2.3.1. 폴리에틸렌 (Polyethylene: PE) 25
2.3.2. 폴리프로필렌 (Polypropylene: PP) 28
2.3.3. 폴리스타이렌 (Polystyrene: PS) 29
2.3.4. 폴리염화비닐 (Polyvinylchloride: PVC) 31
2.3.5. 그 외의 플라스틱 34
2.3.6. 반응속도 연구 (Kinetic Study) 36
2.4. 열분해 공정 운전 변수 38
2.4.1. 열분해의 분류 38
2.4.2. 반응 온도 (Reaction Temperature) 41
2.4.3. 증기 체류시간 (Vapor Residence Time) 42
2.4.4. 촉매 (Catalyst) 43
2.4.5. 열원 (Heat Source) 44
2.4.6. 반응기의 종류 45
2.5. 유해물질 54
2.5.1. 플라스틱 첨가제 54
2.6. 열분해 상업화 공정 59
2.6.1. Sapporo Plastic Recycling (SPR) 60
2.6.2. Cynar 62
2.6.3. Recycling Technologies 63
3. 플라스틱 열분해 실험 65
3.1. 플라스틱 시료의 종류 및 특성 분석 65
3.1.1. 공업 분석 (Proximate Analysis) 65
3.1.2. 원소 분석 (Ultimate Analysis) 66
3.1.3. 연소 크로마토그래피 (Combustion Ion Chromatography: CIC) 67
3.1.4. 열중량 분석 (Thermogravimetric Analysis: TGA) 67
3.2. 열분해 공정 68
3.2.1. Continuous Two-stage Pyrolysis 68
3.2.2. Discontinuous Two-step Pyrolysis 71
3.3. 생성물 분석 방법 74
3.3.1. 가스 분석 74
3.3.1. 오일 분석 75
3.3.1. 염소 함량 분석 76
3.4. 실험 계획 77
4. 플라스틱 열분해 실험 결과 79
4.1. TG-FTIR 분석 79
4.1.1. 실험 조건 80
4.1.2. 결과 및 고찰 83
4.1.3. 소결 96
4.2. 개별 플라스틱의 열분해 98
4.2.1. 실험 조건 98
4.2.2. 결과 및 고찰 101
4.2.2.1. PE 열분해 101
4.2.2.2. PP 열분해 108
4.2.2.3. PS 열분해 120
4.2.3. 소결 132
4.3. PVC가 포함된 플라스틱 혼합물의 열분해 135
4.3.1. 실험 조건 135
4.3.2. 결과 및 고찰 142
4.3.2.1. LDPE+PVC 열분해 142
4.3.2.2. LDPE+PP+PVC 열분해 152
4.3.3. 소결 171
4.4. 생활계 폐플라스틱의 열분해 173
4.4.1. 실험 조건 173
4.4.2. 결과 및 고찰 176
4.4.3. 소결 184
5. 결론 185
6. 참고문헌 192
7. 부록 211
Abstract 238

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